Di Academy City, kota tempat kemampuan supernatural jadi bagian dari sains sehari-hari, ketenteraman dijaga oleh kekuatan tak kasatmata dari sisi gelapnya. Salah satu operatif rahasianya adalah ITEM, unit elite beranggotakan empat orang: Rikou Takitsubo si pelacak andal, Frenda Seivelun sang ahli ledakan, Saiai Kinuhata dengan pertahanan tak tertembus, dan Shizuri Mugino, salah satu dari tujuh Level 5 esper dengan kekuatan luar biasa. Mereka menyusuri sisi tergelap kota lewat misi-misi rahasia yang tak pernah sampai ke berita. Namun di balik setiap langkah presisi mereka, tersimpan awal sebuah tragedi yang akan menguji kepercayaan, persahabatan, dan tekad bertahan hidup di kegelapan Academy City yang tanpa ampun.
